等离子传感器 中国科学家开发等离子体氢气传感器，论文一作即将加入西湖大学
中国科学家开发等离子体氢气传感器，论文一作即将加入西湖大学
从二本院校毕业生、到成为荷兰埃因霍温理工大学博士毕业生，柏萍走得不算特快，但却步步扎实。正式戴上博士帽的前一周里，她迎来了“三连喜”：一篇论文被 Nature Communications 接收；另一篇论文被 Journal of Applied Physics 接收；以及收到了即将博士毕业的好消息。
图 | 柏萍（来源：柏萍）
等离子体氢气传感器，是 Nature Communications 那篇论文的的研究对象。这种传感器主要依赖于金属纳米颗粒中的光学共振。该类共振通常具有非常宽的光谱，所以传统氢气传感器的检测极限仅在百万分之一。
然而，在实际生产生活中，有时还得保证安全。因此，我们需要更快速、更灵敏、更准确的氢气传感器, 以用于一些特殊场景。
例如，监测工程结构材料中是否存在氢损伤；观察病人胃中是否存在由细菌感染产生的氢气等。
综上，如何通过优化传感器的结构，从而大幅度提高其灵敏度，一直是光学等离子体传感器的难点课题。
针对这一问题，柏萍使用逆向纳米光子的设计方法，并结合人工智能设计出一种超灵敏等离子体氢气传感器。同时，该传感器也基于钯纳米颗粒周期性阵列中的集体共振。
对于应用前景，她表示：“通过这篇论文的研究和发表，我非常有自信地说，基于粒子群算法的逆向纳米光子学的设计优化方法非常强大，在和一些商业物理学软件比如 Lumerical FDTD 和 COMSOL 仿真相结合后，可以潜在地应用到其他研究方向和应用领域中去。”
鉴于此次设计方法的普遍性，加之纳米颗粒阵列窄光谱等离子表面晶格共振的特性，接下来会应用到不同光学或电子光学领域中去。
基于此，课题组还可继续优化和研究不同种类的传感器，比如表面生物分子传感器、单波长输入传感器等。
（来源：Nature Communications）
测量敏感度达到十亿分之一
具体来讲，她和合作者先是设计了一个基本的传感器结构，接下来通过建模把原始问题转化成一个数学中的优化问题。最后，使用粒子群优化算法来一步一步迭代，进而得到最优的结构设计。
实验证明，由该方法得到的传感器，在测量敏感度达到了十亿分之一，比传统方法制备的传感器高出 3 个数量级。“它不仅克服了光学传感器的灵敏度瓶颈，而且是目前世界上测量到了最低数量级的光学氢气传感器。”柏萍表示。
除了氢气传感之外，在此次工作中采用的逆向设计方法，也可以扩展到具有共振的表面功能化纳米颗粒阵列。这些共振的存在价值之一在于，能通过折射率效应或化学界面阻尼，去吸附特定的气体，从而实现低成本和超灵敏的传感平台。 无论是家庭安全、还是城市空气的污染检测，本次成果都能施展本领。
（来源：Nature Communications）
近日，相关论文以《反设计等离子体超表面每十亿分之一的光学氢侦查》（Inverse designed plasmonic metasurface with parts per billion optical hydrogen detection）为题发表在 Nature Communications 上。
图 | 相关论文（来源：Nature Communications）
柏萍是共同第一作者，荷兰阿姆斯特丹自由大学物理与天文学系的法瑞·安格罗·阿尔迪·努格罗霍（Ferry Anggoro Ardy Nugroho）博士担任共同一作兼通讯，同样来自该学院的安德里·巴尔迪（Andrea Baldi）教授担任共同通讯作者。
另外两位共同通讯作者还有：瑞典查尔姆斯理工大学教授约阿希姆·弗里切（Joachim Fritzsche）、以及荷兰埃因霍温科技大学应用物理系教授海梅·戈麦斯·里瓦斯（Jaime Gómez Rivas）。
其中一位审稿人同意觉得该研究是有趣的，因为它能潜在地用于设计其他的器件。“另一位审稿人更是用‘新颖，应该是一个重大贡献’来评价。只有创新才能突破瓶颈。这项工作的创新之处就在于逆向设计方法，不仅能直接找出最优的等离子体氢气传感器设计结构，而且能使传感器灵敏度打破极限，达到一个新的高度， ”柏萍表示。
创造目前氢气检测灵敏度的世界纪录
回顾研究全程，柏萍表示在立项阶段时，大家将该工作着眼于等离子体氢气传感器的研究现状。由于金属纳米颗粒中的光学共振宽光谱特征的限制，在有光学损耗的钯纳米结构中氢会被吸收，这导致此前最先进的检测极限一直处在百万分之一（ppm）的范围内。
柏萍表示：“我们的合作者 Dr. Ferry Anggoro Ardy Nugroho 是氢气传感器方面的专家，曾在 Nature Materials 和 ACS Nano 等期刊中发表过相关论文。而对他们而言，突破等离子体氢气传感器的检测极限始终是一个重大挑战。”
在一次荷兰物理学术会议（NWO Physics@Veldhoven 2018）中，柏萍的博导的前同事Andrea Baldi，对柏萍展出的海报特别感兴趣。
在这个海报中，柏萍介绍了逆向设计优化方法-粒子群算法。因此这位教授回去后就让他们课题组的博士后 Ferry 联系柏萍商讨合作事宜。
（来源：Nature Communications）
而在优化设计阶段，则主要由柏萍执行。借助商用软件 Lumerical FDTD 模拟器，她编写了一套粒子群算法程序，能适用于钯纳米颗粒阵列的光学传感器。
结合颗粒阵列中集体表面晶格共振的窄消光光谱特性，她和合作者以最大化传感器的灵敏度为目的，优化了钯纳米颗粒阵列的各项几何参数，比如颗粒直径、高度、周期性阵列的晶格常数、以及覆盖其上的过滤层厚度。
“非常有趣的是，我们的优化结果表明，氢气传感器的最佳灵敏度不是仅由表面晶格共振的最窄消光光谱实现的，而是通过具有较窄光谱和纳米颗粒之内的、足够大的场增强之间的最佳平衡阵列来实现的。这个发现使我们对等离子体光学传感器的机理有了新的理解。”柏萍表示。
在制备和测试阶段，瑞典查尔姆斯理工大学的合作方承担了主要工作，他们采用电子束光刻、热蒸发、电子束蒸发、湿化学蚀刻、反应离子蚀刻、剥离和切割等技术，制备出了优化后的钯颗粒周期性阵列样品。
随后送往阿姆斯特丹自由大学合作方Andrea Baldi 教授实验室进行光学色散测试和氢灵敏度测试。“效果非常惊人，测量的氢检测极限达到十亿分之一（ppb），远远超越了原有的检测极限，创造了目前氢气检测灵敏度世界纪录。”柏萍说。
接下来，大家开始撰写论文初稿，主要内容包括钯颗粒阵列中集体表面晶格共振的研究、几何参数对灵敏度的影响、粒子群优化设计和效果评估、对样品测试结果的分析等。2021 年底，他们向 Nature Communications 提交论文初稿，并顺利经过编辑的初审，随后送专家审阅。
2022 年春节前后，研究团队收到了审稿人反馈的意见。据柏萍回忆：“其中比较重要的一个评审意见是我们的氢气传感器是否可靠。因为此传感灵敏度依赖于氢的浓度，而我们的样品是暴露在氢浓度逐渐降低的环境中，从而实现对低浓度氢的检测。”
针对这一疑问，她和合作者公开了传感器暴露于三个周期的、由高到低氢浓度的测量数据。结果显示即使在最低浓度下，该传感器的响应也是可重复的。
审稿人的另一个问题，则是质疑氢气传感器的实际应用性。对于氢气传感器来说，绝大部分的应用是在检测大气中的氢气，而柏萍等人的测试完全以干氩气作为背景气体完成。
针对这一问题，他们在论文修改稿中新增了对于其中一个实验的介绍，即在空气中测试等离子体氢传感器，以此来验证它在现实气体环境中的适用性。幸运的是，测量响应光谱和在干氩气中测量的几乎一致。最终，论文在 2022 年初秋顺利发表。
说到这里，柏萍感慨道：“研究的三大主要步骤：设计优化、样品制备和样品测试，分别由三个组完成。虽然我们有各自的分工合作，但也在彼此学习。比如在样品制备时，我曾亲身进入超净间目睹制备的过程并核实样品的几何参数。样品测试后，也参与分析实验结果，和模拟数据对应起来分析。这些宝贵的经历，将是我一生的财富。”
（来源：Nature Communications）
已从荷兰回国，即将加入西湖大学做博后
如前所述，在柏萍博士论文毕业答辩的那一周里，除了收到了这篇论文的正式接收邮件外，还收到了另一篇论文被接收的邮件。
她说：“我另一篇将被发表在 JAP（Journal of Applied Physics）的论文，将类似的逆向纳米光子设计方法，用在了有机太阳能电池上。2022 年 9 月 19 号到 9 月 23 号那一周里，有三件我永远记得的大事：周一被告知本论文被 Nature Communications 正式接收，周三收到另一手稿被 JAP 接收发表，周五我结束了 4 年的博士生涯，完成了博士论文答辩仪式。伴随着惊喜、紧张和兴奋的心情，从此我便完美结束博士研究阶段，正式被授权使用博士头衔。”
而说到求学经历，柏萍自认为算是比较坎坷的。她说自己并不是那种从小就特别聪明的孩子。靠着满腔热血和一颗追求上进的心，从齐鲁工业大学毕业后，其于 2013 年考入苏州大学物理学专业读研。
硕士期间，她曾有幸两度前往沙特阿拉伯国王科技大学访问学习，在赖耘教授和吴莹教授的共同指导下，从事新型光学和声学吸收系统的理论与设计研究，以第一作者身份发表了 3 篇学术论文。
之后，又于 2017 年获得国家公派留学资格的资助，前往荷兰进行博士学习。几经辗转，于 2018 年 10 月加入埃因霍温理工大学应用物理系 Jaime Gómez Rivas 教授课题组开始表面纳米光子学的研究。
目前，柏萍已经离开荷兰回到国内，并接到了西湖大学的博士后 offer, 计划于 2022 年 12 月入职西湖大学工学院 PI 彭斯颖博士团队，开始拓扑纳米光子的科研工作。
参考资料：
1.Nugroho, F.A.A., Bai, P., Darmadi, I. et al. Inverse designed plasmonic metasurface with parts per billion optical hydrogen detection. Nat Commun 13, 5737 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-33466-8
科研人员开发出超灵敏光学等离子体传感器
近日，中国科学院深圳先进技术研究院生物医学与健康工程研究所研究员杨慧团队，在《纳米光子学》（Nanophotonics）上，发表了题为Ultrasensitive label-free miRNA-21 detection based on MXene-enhanced plasmonic lateral displacement measurement的研究成果。该团队提出了一种基于MXene材料增强的等离子体共振（SPR）生物传感技术，用于实时、无标记、超灵敏的miRNA检测。
miRNAs是一种小的非编码RNA分子，在各种类型癌症的发生和发展中起到重要作用。其中，miRNA-21是一种被广泛认可的生物标志物，已被证实在包括乳腺癌、胰腺癌、肺癌和结直肠癌等多种癌症类型中上调。因此，对miRNA-21的超灵敏检测，对于早期癌症诊断至关重要。传统的miRNA检测分析策略包括定量逆转录聚合酶链反应（qRT-PCR）、基于微阵列的杂交、新一代测序技术等。然而，传统检测方法往往需要扩增和标记步骤，并可能存在交叉杂交的问题。上述挑战限制了这些分析策略的应用场景。而SPR技术因实时动态监测能力强、无需标记以及稳定性好等优点，已成为用于miRNA检测的重要传感技术之一。而受检测灵敏度的限制，传统的基于波长或角度检测机制的SPR生物传感器很难检测到低浓度水平的miRNA，也难以区分具有高序列同源性的miRNA。
为解决上述难题，该团队提出了一种基于横向位移检测机制的MXene增强SPR生物传感技术，用于超灵敏无标记的miRNA-21检测。该传感方案利用MXene纳米材料表面积大和载流子约束能力强等特性，对等离子体传感衬底的吸收系数进行调控，使其达到“零反射”状态，在SPR共振角处引起极急剧的相位变化，从而诱发较大的横向位移传感信号变化，可对SPR传感基底表面的生物分子和生物反应进行实时监测。
上述成果可实现对低浓度（10-14 M）miRNA的无标记实时检测，可对单碱基错配的miRNA序列进行区分，并可在复杂的环境介质中进行miRNA检测。该传感方案具有优异的传感性能，能够为包括miRNA在内的一系列生物标记物提供超灵敏检测手段，在各类疾病的早期诊断和伴随治疗等领域具有广阔的应用前景。
深圳先进院为第一完成单位。该研究由深圳先进院和法国国家科学研究中心合作完成。
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